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專案基本資料

年度	109	專案性質	實驗性質
專案類別	研究專案	研究主題	整治
申請機構	國立臺灣大學	申請系所	環境工程學研究所
專案主持人	侯嘉洪	職等/職稱	副教授
專案中文名稱	整合活性生物炭與電容去離子裝置於地下水砷污染控制之程序開發
中文關鍵字	活性生物炭、二氧化錳、三價砷氧化、電容去離子技術、砷污染控制
專案英文名稱	Integrated Active-biochar and Capacitive Deionization Process for Remediation of Arsenic Contamination in Groundwater
英文關鍵字	Active biochar, Manganese dioxide, As(III) oxidation, Capacitive deionization, Arsenic-contaminated groundwater
執行金額	1,160,000元
執行期間	2020/1/1 至 2020/12/31
計畫中文摘要	砷於地下水環境中多以亞砷酸鹽(arsenite, As(III))存在，其毒性、可溶性、與移動性等特性，皆高於砷酸鹽(arsenate, As(V))物種，故其整治具有相當難度。過去本團隊執行之104年度「以電容去離子技術移除地下水中砷之研究」、105年度「建構電容去離子系統整合模組處理含砷地下水之先驅試驗」、107年度「電催化/電吸附同步去除砷之技術開發」及108年度「開發二氧化錳/生物炭之循環經濟材料於地下水砷吸附之研究」等研究計畫，已成功證實電容去離子(capacitive deionization, CDI)技術與二氧化錳(MnO2)/稻殼生物炭(biochar)複合材料組成之活性生物炭(active-biochar)單元於控制地下水砷污染之潛力。因此，今年度研究計畫將結合先前的研究成果，進行實驗室模組試驗，透過整合活性生物炭單元與電容去離子裝置，設計具備As(III)氧化/吸附之活性生物炭填充管柱，針對As(III)進行有效的轉換與吸附，後續配合電容去離子技術進行地下水砷污染之控制。其技術核心在於活性生物炭中的MnO2可促進As(III)的氧化反應、提升總砷的吸附效能。接著，活性生物炭管柱的出流水可進一步進入電容去離子裝置，利用活性碳電極材料的高孔隙與高比表面積特性，在外加電場條件下，以電吸附方式分離水中剩餘的污染離子(如As(V)、Mn2+、Na+及Cl−等)，精準調控出流水之品質。本研究已掌握活性生物炭及活性碳電極二者材料的製備技術，並進一步完成材料的物化特性分析與電化學特性分析。活性生物炭的孔洞特性有助於在材料的表面或界面提供大量的反應或交互作用的點位。而其表面的羧基(−COOH)與羥基(−OH)二者官能基、與經MnO2披覆後形成之Mn−OH鍵結，可促進複合式材料對As(III)的轉換效能，進而提升總砷的吸附性能。另一方面，活性碳電極具有良好的微孔/中孔分布，有助於離子的傳輸與擴散。同時，在電化學特性方面也展現優異的離子儲存能力、離子傳輸能力、可逆性及穩定性。由批次式的氧化/吸附試驗成果顯示，活性生物炭表面披覆的MnO2奈米顆粒，在增進As(III)轉換為As(V)的同時，又因比表面積、中孔洞比例、吸附親和力增高，進而提升總砷的吸附效能。活性生物炭對砷的吸附容量可達1.36 mg/g，高於生物炭(0.18 mg/g)的7倍以上。在進一步的驗證工作，本研究利用活性生物炭管柱試驗以連續流的方式評估活性生物炭對砷的氧化/吸附效能，再由試驗所得之貫穿曲線以掌握除砷的動力學參數、控制出流水品質。研究成果顯示，活性生物炭管柱的最大砷吸附容量Q0為2.88 mg/g，是生物炭(0.04 mg/g)的72倍。活性生物炭管柱的貫穿點為27小時，反之生物炭管柱僅於半小時後貫穿。成功驗證活性生物炭管柱對砷的吸附與去除成效優異。再者，達吸附飽和後，MnO2對As(III)強氧化特性，仍可持續使As(III)發生氧化反應，促使毒性高且移動性高的As(III)轉化成毒性低且移動性低的As(V)。另一方面，由電容去離子裝置之電吸附氧化試驗成果顯示，隨著操作電壓的提升，砷的電吸附容量亦隨之提升，充電階段的出流水品質已符合砷污染管制標準之飲用水水質標準。本研究進一步探討整合試驗之砷氧化/吸附的機制，驗證MnO2與As(III)發生的氧化還原反應，而轉化後的As(V)可通過與還原的Mn(II)發生沉澱作用去除。再者，由MnO2表面上具有Mn−OH反應活性的羥基，進而以錯合機制將As(V)吸附。本研究最終整合活性生物炭管柱與電容去離子裝置，進行實驗室規模的地下水水樣之驗證工作，成功證實對實場地下水砷污染控制之潛力，可有效的對As(III)進行轉換及增進As(III, V)的吸附效容量，亦可有效的處理砷以外的溶解性離子，使出流水水質符合灌溉用水水質標準與飲用水水源水質標準，以及可以更精準控制出流水品質到飲用水水質標準。本研究成果開發的新穎活性生物炭材料，可優化地下水砷污染控制處理技術發展與應用，同時符合南進地下水砷處理之技術需求。
計畫英文摘要	As(III) species, accounting for a predominant proportion in groundwater, is more toxic, and difficult in adsorption than As(V) species. To facilitate the control of arsenic contamination, an integrated system of active-biochar column and capacitive deionization device was proposed. Herein, manganese dioxide-rice husk biochar composite (active-biochar) with mesoporous structure prepared by in situ chemical precipitation method is to oxidize As(III) to As(V) to enhance the adsorption of arsenic. A hybrid system of active-biochar fixed-bed filtration combined with capacitive deionization (CDI) was designed for removing arsenic, especially As(III) from wastewater. The fixed-bed filtration can be used to partially remove arsenic and other pollutants from groundwater, while CDI can be used to thoroughly remove the remaining contaminants. The integrated system was proposed with the aim of mechanism investigation and parameter verification, and further facilitation of arsenic contamination control in groundwater. Operational parameters of the fixed-bed filtration (i.e., flow rate and initial arsenic concentration) and CDI (i.e., voltage) is optimized. As a result, active-biochar obtained fast removal rate of 0.75 and 0.63 g/mg/h and high maximum removal capacity of 40.76 and 48.15 mg/g for As(III) and As(V), which was significantly greater than pristine biochar (BC), respectively. In addition, the arsenic removal performance in the filtration of active-biochar was 2.88 mg/g, it was much higher than that of BC of 72 times. The archived results were due to the redox transformation of As(III) to As(V). In the active-biochar filtration, the arsenic capture performance increased with the increase in the initial arsenic concentration and the decrease in flow rate. Especially, the oxidation of As(III) still remained a good performance after 60 h. Moreover, the electrosorption performance of arsenic can be controlled by the applied voltage in CDI. The electrosorption capacity of arsenic increased with increasing the applied voltage. Notably, a pracital experiment for the remediation of real arsenic-contaminated groundwater was carried out with the integrated system. The integration of the active filtration and 3 pairs-assembled CDI can remediate not only arsenic, but also others (e.g., electrical conductivity, Mn, Mg, Na, Cl−, and NO2−), which was achieved the WHO guidelines for drinking-water quality.

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