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年度	100	專案性質	實驗性質
專案類別	研究專案	研究主題	整治
申請機構	國立高雄大學	申請系所	土木與環境工程學系
專案主持人	連興隆	職等/職稱	教授
專案中文名稱	開發氧化還原可調控式透水性反應牆應用於地下水整治之研究
中文關鍵字	氧化還原；反應牆
專案英文名稱
英文關鍵字
執行金額
執行期間	2011/11/26 至 2012/11/25
計畫中文摘要	本研究利用 Fe/Al、Cu/Fe/Al 及電子媒介體改質之複合鋁金屬(EM-Cu/Fe/Al) 探討其氧化還原能力的可調控性，以做為透水性反應牆地下水整治技術之填充材 料，達到可同時處理氧化性與還原性污染物之目的。研究選用四氯化碳做為還原 降解之標的物，甲酸與染料作為氧化性污染物之標的物。實驗分批次與連續流管 柱實驗進行，透過產物分析與 EPR 分析，確認上述材料個別之氧化能力與還原能 力。就 Fe/Al 複合金屬而言，此材料為本計畫所發現最佳之材料，同時具有還原四 氯化碳之能力與氧化甲酸與染料之能力；Cu/Fe/Al 複合金屬具有極佳之還原四氯 化碳能力；EM-Cu/Fe/Al 複合金屬經超過 5 種以上的合成技術的嘗試，發現以維生 素 B12 為電子媒介體者(B12-Cu/Fe/Al)，無法有效固定於材料表面，故效果不佳，然 而，以 TPPS 為電子媒介體者(TPPS-Cu/Fe/Al)，則可以固定於材料表面，達到較佳 之還原四氯化碳之效率。就還原能力而言，Fe/Al 在 pH=4 的情況下最好，在 4 小 時之內，去除率達 76%；而 Cu/Fe/Al 在 pH=10 的情況下最好，在 0.5 hr 之內，去 除率可達 80%，去除速率 k=1.5181，相較於 Fe/Al 去除速率為其 16 倍，顯示 Cu/Fe/Al 在 pH=10 之去除效率相當快，因此兩種複合材料比較起來以 Cu/Fe/Al 為最佳。 TPPS-Cu/Fe/Al 又略優於 Cu/Fe/Al，然系統性之研究仍持續進行中。就氧化能力而 言，Fe/Al 降解甲酸之效應與 Fenton 反應做比較，由 TOC 量測可知，Fe/Al(50g/L) 去除效率可以高達 93.6%，與 Fenton 反應相近，顯示 Fe/Al 複合金屬具有氧化的能 力。利用 EPR 測定自由基，得知鐵鋁複合金屬在無添加任何藥劑時，是以甲基自 由基與氫氧自由基為主要生成氧化劑物種。管柱實驗的結果顯示，Fe/Al 對染料 COD 的長期去除效率為 43%(約 1 個月)，Cu/Fe/Al 對四氯化碳之去除則可達 96% 以上，其操作時間超過 7 天，說明不但有很好的去除效率，也能保有長期的穩定 性。
計畫英文摘要	This research is aimed at investigating the reductive and oxidative ability for Fe/Al, Cu/Fe/Al and electron mediator modified Cu/Fe/Al (EM-Cu/Fe/Al) that may serve as reactive reagents for permeable reactive barriers. The goal is to develop a new reactive reagent that can treat both oxidative and reductive contaminants simultaneously. Carbon tetrachloride was selected as the probe for reductive reactions while formic acid and dyes were used as the probe for oxidative reactions. Both batch and continuous column experiments were conducted. The product analysis and EPR analysis were carried out to investigate the reaction behaviors. For bimetallic Fe/Al, it was found to be the best material capable of simultaneous oxidizing formic acid and reducing carbon tetrachloride. Cu/Fe/Al trimetal possessed good reductive ability for carbon tetrachloride reduction. However, attempts to synthesize EM-Cu/Fe/Al were unsuccessful even though more than 5 trials were tested by using vitamin B12 as the electron mediator. Nevertheless, the use of TPPS as the electron mediator finally opened an avenue for successful synthesis of EM-Cu/Fe/Al. Cu/Fe/Al exhibited a good reductive ability, which is 16 times faster than Fe/Al. TPPS-Cu/Fe/Al is slightly better than Cu/Fe/Al, yet, further study is certainly needed. Fe/Al showed an excellent oxidative ability for the oxidation of formic acid and dye. EPR analysis indicated that methyl radicals were involved in the reaction system while hydroxyl radicals were also discovered. The column test suggested that the longevity of both Fe/Al and Cu/Fe/Al were fairly well for potentially using in the field.